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The Science of Self-Assembly of Charged Macromoelcules and Soft Matter
一、多尺度自组装复合凝胶网络的结构对力学性能的调控
传统的团聚体(coacervates)是由聚阳离子和聚阴离子通过静电吸引力复合而引起的液-液相分离所产生的,其结构与相行为已被广泛研究。由于这类团聚体是导致一些与神经系统相关的疾病,如帕金森病、阿尔茨海默症等的关键原因,因此,如何避免由液-液相分离产生的团聚体是防止该类疾病发生的关键。受此启发,我们将离子键引入由化学键交联的凝胶网络中,从而实现原位可逆地打开-再结合物理离子键,避免液-液相分离的发生,这种自组装体兼具传统团聚体和水凝胶两者的优势,是具有可调控的力学性能、介电性能的多重响应性材料。
多尺度自组装体系的设计
多重响应性能的研究
力学响应:利用高分子物理的新理念实现连续调控自组装凝胶网络的弹性模量,并实现“微凝胶-水凝胶”非连续性体积相转变。伴随着体系弹性模量的突变,具有温度、离子强度双重响应。利用滞后效应(hysteresis effect)研发记忆性功能材料。
介电响应:通过介电松弛谱仪研究自组装网络在不同尺度上的多级介电松弛响应。利用离子键在交流电场下的具有频率依赖性的滞后效应,研发介电微储能材料。此外,使半刚性聚离子在外场下发生取向,同时利用其温度响应特性形成“类晶体”的网络结构,这种高度取向的三维网络结构有利于电荷输运、电子跃迁,发展导电凝胶材料。
该“准团聚体凝胶网络”对深入理解多级松弛动力学、凝胶结构与力学、介电性能的关系等基础科学问题具有重要意义,也对智能开关、储能记忆材料等领域具有潜在应用价值。
二、仿生黏液的体积相转变机制及其在附着型疫苗中的应用
黏液是人体免疫系统的第一道保护屏障,它的主要功能是润滑、水合,保护上皮细胞。黏液控制着营养物质、毒素和活性细胞的进出。黏液具有大爆炸式的体积相转变。根据需要,黏液或形成多孔疏松的网络结构使外来物(如药物)顺利穿过而进入人体,或塌缩成一个密实结构将外来物(如病毒)阻挡住而无法进入体内。尽管黏液是人体非常重要的保护屏障,但是人们对其“大爆炸”式的体积相转变物理机制并未理解,一直是一个困扰科学家的科学难题。我们将研究黏液的可逆体积相转变的物理本质与发生机制,包括黏液体积相转变过程中的电荷重整化与疏水作用力的协同作用,多偶极作用与唐南平衡对体积相转变的调控规律,以及过量带电与体积反转现象等关键科学问题,并结合非扩散型拓扑动力学为抗体大分子创造以多熵位垒为驱动力的亚稳态,并通过与疫苗专家密切合作,共同进行关键技术开发,设计研发新型附着型疫苗,这种对疫苗的物理存在方式上的创新研发是对传统疫苗研发方法的重要补充。
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三、两性聚电解质/电解质构筑的复合物(complexation)的反应动力学演化行为及其在神经系统疾病中的应用
带相反电荷的聚电解质、电解质可以复合形成胶束(micelles)、团聚体、类固体等丰富的结构与相态,虽然其产生机理尚不明,但是这是导致带电大分子在受限的生物水环境下无法顺利自由运输和自组装的原因,也是导致一些与神经系统相关的疾病,如帕金森病、阿尔茨海默症等的关键原因。基于此背景,我们将研究由带相反电荷的聚离子、有机盐等形成的复合结构与相态。由于这类复合物的产生过程与人类神经系统相关疾病的发病过程高度相关,因此我们将系统追踪复合体系的反应动力学,以及达到平衡态之前的亚稳态结构,这一研究对于延缓与神经系统相关的疾病的发生具有重要意义。
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四、聚电解质自组装体的记忆效应及水基生物忆阻器的研发
在温敏性带电纳米粒子与聚阳离子-聚阴离子双嵌段聚电解质链组成的复合体系中通过调控微观的小球-小球、小球-聚电解质链之间的相互作用力,来调控体系微观的自组装结构与宏观相行为,探索自组装形成的介观复合物与液-液相分离之间的耦合效应。通过深入探索带电软物质体系的反应动力学、熵增与能耗的周期性响应来量化其记忆效应,为设计水基的大分子“记忆装置”、揭示生命的起源与进化的物理机制提供原创性突破。该研究对于深入理解软物质中的非平衡态相转变等系列科学问题具有重要意义,也对发展新型软物质材料与生物技术提供了全新的视角。